Als Cappellin 1932 Konkurs anmelden musste, fand Carlo Scarpa sofort eine Beschäftigung bei Paolo Venini, der ihn 1934 zum künstlerischen Leiter der Firma machte. Während dieser in den Jahren zuvor die meisten Entwürfe seiner Designer abgelehnt hatte, war es nun umgekehrt. Scarpa entsprach mit all seinen Ideen den ästhetischen Vorstellungen des Firmenchefs und überzeugte auch bedeutende Auftraggeber wie den Rektor der Universität von Padua, der 1943 nach eingehender Prüfung der konkurrierenden Muraneser Firmen bei Venini eine repräsentative Tischdekoration aus zehn symbolischen Figuren in Auftrag gab.
1947 machte sich Carlo Scarpa selbständig, um seine parallel verlaufende Karriere als Architekt voranzutreiben. In Venedig hatte er bereits die Fakultät für Wirtschaft in der Ca' Foscari renoviert sowie das Teatro Rossini, die Galleria dell' Accademia und das Museo Correr. Anfang der dreißiger Jahre gestaltete als Innenarchitekt die Häuser des venezianischen Galeristen Feruccio Asta sowie das Wohnzimmer des Glasgraveurs Franz Pelzel. Auch Cafés und Ladeneinrichtungen wie von "Olivetti" (1957) in Venedig wurden nach seinen Vorstellungen eingerichtet.
Scarpa gehörte zu jenen avantgardistischen Grenzgängern, die ab den dreißiger Jahren zwischen Design und Architektur pendelten. Eine besondere Expertise erwarb er sich als Gestalter von Ausstellungsarchitekturen. Zu seinen ersten Präsentationen gehörte die Ausstellung "Oreficeria veneziana" in der Loggetta del Sansovino in Venedig. Nach seinem Ausscheiden bei Venini folgten große Schauen wie "Giovanni Bellini" (1949), "Images of work in contemporary painting" (1950), "Giambattista Tiepolo" (1951), "Toulouse-Lautrec" (1952), "Antonella da Messina" in Messina (1953), der Umbau der mittelalterlichen Scaliger-Burg Castelvecchio in Verona zum Kunstmuseum (1956-1964), "Frank Lloyd Wright" in Mailand (1969) und die Glasausstellung in Verona "Vetri di Murano dal 1890-1960", um nur einige zu nennen.
Als Professor für Innenarchitektur und Rektor des Istituto Superiore di Architettura zwischen 1962 und 1978 prägte er Architekten und Designer wie auch seinen Sohn Tobia Scarpa, der später ebenfalls für Venini arbeitete. Neue Glasentwürfe schuf Carlo Scarpa 1952 für die Firma S.A.L.I.R. 1961 war er erneut für Venini tätig.
Zu seinen bekanntesten architektonischen Entwürfen gehört das Grabmal für die Industriellenfamilie Brion im norditalienischen Trevigiano. Auf einem L-förmigen Grundstück von rund 2200 qm Größe neben dem kleinen Friedhof von San Vito d' Altivole realisierte er fünf Gebäude, die maurische, ägyptische, europäische und vor japanische Stillemente verbinden, die er auf seiner Reise nach Japan 1969 kennengelernt hatte. "Ich halte dieses Werk für gut", urteilte Scarpa der im Jahr der Fertigstellung 1978 in Japan tödlich verunglückte, " und es wird mit der Zeit besser werden. Ich habe versucht, eine poetische Vorstellung zu verwirklichen, nicht um poetische Architektur zu erzeugen, aber um eine Art von Architektur zu schaffen, die Bedeutung von formaler Poesie ausstrahlen kann".
